本发明公开了一种多层非对称改性碳纳米管硅橡胶介电复合材料及其制备方法，所述介电复合材料通过旋涂法制备，底层为纯硅橡胶，上层为非共价改性碳纳米管硅橡胶复合材料层。将非共价改性剂修饰到碳纳米管表面，修饰后的碳纳米管在超声辅助下分散到硅橡胶基体中，将该混合溶液单次或多次旋涂于纯硅橡胶薄膜上，最后经过固化得到具有非对称介电性能的多层改性碳纳米管硅橡胶介电弹性体复合材料。利用该方法制备的介电复合材料有效的避免了因碳纳米管团聚而导致材料击穿强度大幅降低的问题，并且有效的提高了硅橡胶在厚度方向上的电致形变。