本发明公开了一种铝电解废炭材料的回收方法，包括以下步骤：(1)将铝电解废炭颗粒与浓硫酸混合得到混合物A，混合物A先于100～300℃进行一次焙烧，然后于300～600℃进行二次焙烧；(2)将二次焙烧产物与含铝原料、氧化钠前驱体、氧化钙前驱体混合得到混合物B；(3)混合物B经三次焙烧、溶出、脱硅、碳分和四次焙烧，得到氧化铝。本发明利用硫酸与铝电解废炭材料中非炭组份相互作用生成低温含氟烟气，可解决现有火法因高温氟化物引起的设备腐蚀问题；过程中氟以气态形式挥发回收，可解决湿法处理存在的含氟废水与二次污染等问题；焙烧后的废炭材料用于碱石灰烧结法生产氧化铝，可有效回收废炭材料中炭质成分的化学热，实现其中铝、钠资源的再利用。