本发明公开了一种具有片层结构的CoB‑LDH‑CNT纳米材料，以Co,Ni‑MOF‑CNT衍生的LDH‑CNT为载体，经化学还原法负载Co‑B纳米粒子，所得材料具有磁性，具有三维片层结构。其制备方法包括以下步骤：1、Co,Ni‑MOF‑CNT的制备；2、LDH‑CNT的制备；3、CoB‑LDH‑CNT纳米材料的制备。作为硼氢化钠水解制氢催化剂的应用，在303 K下提供的最大产氢速率为5167.72 mL∙min‑1∙g‑1，放氢量为理论值的100%，催化放氢的活化能为Ea=29.93 kJ∙mol‑1；在303K下，10次回收/重复使用后，保留初始催化活性的70.2％。具有以下优点：MOF与碳材料复合增强了负载粒子的附着力；控制微观形貌为片层花状结构，增大了比表面积、稳定性，增加活性位点；通过磁性提高循环性能。