公开(公告)号：KR101828281B1

公开(公告)日：2018-02-13

申请号：KR1020160095933

申请日：2016-07-28

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  한승주 ,  유재경 ,  박승원 ,  송지환

IPC: B01J23/75 ,  B01J37/02 ,  B01J37/00 ,  C01B3/32

Abstract: 본발명은중형기공성칼슘옥사이드-알루미나제로젤(Xerogel) 담체에담지된코발트촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용하여에탄올의수증기개질반응에의해수소가스를제조하는방법에관한것으로, 보다상세하게는에탄올의수증기개질반응에의한수소가스제조에사용되며, 기공이 2 내지 50 nm 범위이고, 칼슘/알루미늄의원자비가 0.01 내지 2 범위로혼재된칼슘옥사이드-알루미나제로젤을담체로하되, 담체 100 중량부에대하여코발트중량부가 5 내지 60 중량% 범위로코발트가담지된것을특징으로하는중형기공성칼슘옥사이드-알루미나제로젤담체에담지된코발트촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용한에탄올수증기개질반응에의한수소가스제조방법에관한것이다. 본발명에따르면칼슘옥사이드를코발트/알루미나촉매에도입하면코발트의분산도를향상시킬수 있을뿐만아니라알루미나의산점감소에따른에틸렌선택도감소를통해촉매의안정성을증진시킬수 있으며, 본촉매를에탄올의수증기개질반응에적용함으로써효율적으로고순도의수소가스를제조할수 있다.

公开(公告)号：KR1020170130211A

公开(公告)日：2017-11-28

申请号：KR1020160061001

申请日：2016-05-18

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  박승원 ,  한승주 ,  유재경 ,  송지환

IPC: B01J23/755 ,  B01J21/02 ,  B01J37/00 ,  B01J35/10

Abstract: 본발명은중형기공성니켈-붕소-알루미나제로젤(Xerogel) 촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용한액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에의한수소가스제조방법에관한것으로, 보다상세하게는액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에의한수소가스제조에사용되고, 수계용액상에서에폭사이드(Epoxide) 계화합물을이용하여니켈, 붕소및 알루미늄전구체의겔(Gel)화반응을유도한뒤 건조및 열처리과정을통해제조되며, 기공이 2 내지 50 nm 범위이고, 상기촉매의니켈/알루미늄의원자비가 0.01 내지 1 범위이며, 붕소/알루미늄의원자비가 0.01 내지 1 범위인것을특징으로하는중형기공성니켈-붕소-알루미나제로젤촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용한액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에의한수소가스제조방법에관한것이다. 본발명에따르면종래의니켈계촉매에비해높은니켈표면적을가지는촉매를제조할수 있으며, 본촉매를액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에적용하여고순도의수소가스를장시간동안효율적으로제조할수 있다.

Abstract translation: 本发明中多孔镍是根据氧化铝零凝胶（干凝胶）的催化剂，其制造方法涉及到氢气生产过程中，和蒸汽重整使用上述催化剂，并且更具体的液化天然气（LNG）的反应 - 硼 然后，通过蒸汽重整的液化天然气（LNG）的反应是通过在使用聚环氧化物（环氧化物）的基础化合物上的水溶液中产生的氢气中被用来导致凝胶（凝胶）形成干燥的镍，硼和铝前体的反应 并通过热处理工艺制备的，为2〜50nm范围内的孔，该催化剂的镍/铝代表比的中孔为0.01〜1的范围内，硼/铝比率代表其特征在于，0.01〜1的可扩展性 镍 - 硼 - 氧化铝凝胶催化剂剂，使用上述催化剂制造根据液化天然气（LNG）的蒸汽重整反应相同，并且到氢气生产过程的方法。 根据本发明，并且它可以通过应用该催化剂的蒸汽重整的液化天然气（LNG）的反应产生相比于常规的基于镍的催化剂具有高的镍表面积的催化剂能够高效地生产高纯度的氢气气体的很长一段时间 。

公开(公告)号：KR101512505B1

公开(公告)日：2015-04-16

申请号：KR1020130108834

申请日：2013-09-11

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  방용주 ,  한승주 ,  유재경 ,  이현주

IPC: B01J23/755 ,  C01B3/26

Abstract: 본 발명은 인을 포함한 중형기공성 알루미나 제어로젤(Xerogel) 담체에 담지된 니켈 촉매, 그 제조 방법 및 상기 촉매를 이용하여 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질 반응에 의해 수소 가스를 제조하는 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질반응에 의한 수소 가스 제조에 사용되며, 기공이 2 내지 50 nm 범위이고, 인을 포함한 알루미나 제어로젤 담체에 전체 촉매 중량을 기준으로 0.1 내지 50 중량% 범위로 니켈이 담지된 형태이되, 상기 담체 중 인/알루미늄의 원자비가 0.01 내지 1 범위인 것을 특징으로 하는 인을 포함한 중형기공성 알루미나 제어로젤 담체에 담지된 니켈 촉매, 그 제조 방법 및 상기 촉매를 이용하여 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질반응에 의해 수소 가스를 제조하는 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따르면 인의 도입에 의해 니켈과 알루미나 담체 간의 상호 작용력을 변화시켜 반응물의 흡착성을 개선할 수 있으며, 본 촉매를 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질 반응에 적용하여 고순도의 수소 가스를 효율적으로 제조할 수 있다.

公开(公告)号：KR1020140030799A

公开(公告)日：2014-03-12

申请号：KR1020120097393

申请日：2012-09-03

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  한승주 ,  방용주 ,  이현주

IPC: B01J35/10 ,  B01J37/08 ,  C01B33/16

CPC classification number: B01J23/755 ,  B01J35/006 ,  B01J35/1061 ,  B01J37/036 ,  B01J37/08 ,  C01B3/22 ,  Y02P20/52

Abstract: The present invention relates to a mesoporous nickel-alumina-zirconia xerogel catalyst manufactured using a single process sol-gel method, a manufacturing method thereof and a method for manufacturing hydrogen gas by the steam reforming reaction of ethanol using the catalyst. The mesoporous nickel-alumina-zirconia xerogel catalyst is used for manufacturing hydrogen by the steam reaction of ethanol, and is manufactured by adding an epoxide-based compound to a solution having aluminum precursors, zirconium precursors and nickel precursors dissolved therein, conducting hydration and gelation simultaneously, and conducting drying and plasticization, wherein the atomic ratio of zirconium to aluminum is 0.01 to 1, wherein a nickel compound is present in an amount of 5 to 60 parts by weight with respect to 100 parts by weight of alumina-zirconia in the xerogel catalyst generated after manufacture, and wherein the average size of pores is 2 to 50 nm. The present invention can decrease the acidic properties of a catalyst by making a composite by supporting zirconia on an aluminum support, can improve the stability of the catalyst, and can manufacture high-purity hydrogen gas efficiently by applying the catalyst to the steam reforming reaction of ethanol. [Reference numerals] (AA) Hydrogen yield (%); (BB) Reaction time (minutes)

Abstract translation: 本发明涉及使用单一工艺溶胶 - 凝胶法制造的介孔镍 - 氧化铝 - 氧化锆干凝胶催化剂，其制造方法和通过使用该催化剂的乙醇的蒸汽重整反应制造氢气的方法。 中孔镍氧化铝 - 氧化锆干凝胶催化剂用于通过乙醇的蒸汽反应制造氢气，并且通过将环氧化物基化合物加入到其中溶解有铝前体，锆前体和镍前体的溶液中进行水合和凝胶化而制备 同时进行干燥和增塑，其中锆与铝的原子比为0.01〜1，其中相对于100重量份的氧化铝 - 氧化锆，镍化合物的存在量为5〜60重量份 制造后生成的干凝胶催化剂，其中孔的平均尺寸为2〜50nm。 本发明可以通过在铝载体上负载氧化锆制备复合材料来降低催化剂的酸性，可以提高催化剂的稳定性，并且可以通过将催化剂施加到蒸汽转化反应中来有效地制备高纯度氢气 乙醇。 （AA）氢产率（％） （BB）反应时间（分钟）

公开(公告)号：KR1020170044891A

公开(公告)日：2017-04-26

申请号：KR1020150144560

申请日：2015-10-16

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  한승주 ,  유재경 ,  박승원 ,  송지환 ,  이현주

IPC: B01J35/10 ,  B01J23/755 ,  B01J23/72 ,  B01J21/04 ,  B01J21/06 ,  B01J37/00 ,  C01B33/16 ,  C01B3/32

Abstract: 본발명은단일공정졸-겔(Sol-gel)법을통해제조된니켈-구리-알루미나-지르코니아촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용하여에탄올의수증기개질반응에의해수소가스를제조하는방법에관한것으로, 보다상세하게는지르코늄/알루미늄의원자비가 0.01 내지 1 범위로혼재된지르코늄전구체와알루미늄전구체를녹인용액내에알루미나-지르코니아를담체로하여담체 100 중량부에대하여니켈중량부가 5 내지 60 범위로혼재된니켈전구체를녹인후 담체 100 중량부에대하여구리중량부가 0.01 내지 10 범위로혼재된구리전구체를녹인후 에폭사이드(Epoxide) 계화합물을첨가하여겔(Gel)화시킨뒤 건조및 소성과정을거쳐제조되며, 평균기공이 2 내지 50 nm 범위임과동시에활성상인니켈의평균결정크기가 100 nm 이하인것을특징으로하는중형기공성니켈-구리-알루미나-지르코니아제로젤(Xerogel) 촉매, 그제조방법및 상기촉매를사용하여에탄올의수증기개질반응에의해수소가스를제조하는방법에관한것이다. 본발명에따르면구리를니켈-알루미나-지르코니아촉매에첨가하면니켈의분산도를향상시킬수 있을뿐만아니라에탄올탈수소반응을유도하여수소의선택도를증진시킬수 있으며, 본촉매를에탄올의수증기개질반응에적용함으로써효율적으로고순도의수소가스를제조할수 있다.

公开(公告)号：KR101659264B1

公开(公告)日：2016-09-26

申请号：KR1020150024318

申请日：2015-02-17

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  한승주 ,  방용주 ,  유재경 ,  박승원 ,  이현주

IPC: B01J37/00 ,  B01J23/755 ,  C01B3/54

Abstract: 본발명은중형기공성니켈―알루미나촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용한수소가스제조방법에관한것으로, 보다상세하게는에탄올의수증기개질반응에의한수소가스생산을위해서이온성액체및 계면활성제가주형물질로도입된증발유도자가조립(Evaporation-induced Self-assembly)법을통해중형기공성니켈-알루미나촉매를제조하는방법, 상기제조방법에의해제조된중형기공성니켈-알루미나촉매및 상기촉매를이용한수소가스제조방법에관한것이다.

公开(公告)号：KR1020160073061A

公开(公告)日：2016-06-24

申请号：KR1020140181396

申请日：2014-12-16

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  방용주 ,  박승원 ,  한승주 ,  유재경 ,  이현주

IPC: B01J37/02 ,  B01J37/025 ,  B01J37/08 ,  B01J23/755 ,  C01B3/40

CPC classification number: Y02P20/52 ,  B01J37/02 ,  B01J23/755 ,  B01J37/08 ,  C01B3/40

Abstract: 본발명은알루미나담체에화학적으로고정화된니켈촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용한액화천연가스(Liquefied Natural gas; LNG)의수증기개질반응에의한수소가스제조방법에관한것으로, 보다상세하게는액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에의한수소가스제조에사용되며, 알루미나담체상에양전하를부여하고니켈전구체의킬레이트화(Chelation)에의해얻어진음이온성의니켈계복합이온을산 처리된알루미나담체표면의양전하와결합하게하여고정화시킨뒤 건조및 소성과정을거쳐제조되며, 니켈의담지량이 5 내지 50 중량%인것을특징으로하는알루미나담체에화학적으로고정화된니켈촉매, 그제조방법및 상기촉매를이용한액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에의한수소가스제조방법에관한것이다. 본발명에의하면상용함침법에의해알루미나담체에담지된니켈촉매에비해물리적특성및 활성니켈표면적이개선된촉매를제조할수 있을뿐만아니라, 이를액화천연가스(LNG)의수증기개질반응에적용하여고순도의수소가스를장시간동안효율적으로제조할수 있다.

Abstract translation: 本发明涉及化学固定在氧化铝载体上的镍催化剂及其制备方法，以及通过使用催化剂通过液化天然气（LNG）的蒸汽重整制备氢气的方法。 更具体地说，本发明涉及化学固定在氧化铝载体上的镍催化剂及其制备方法，以及通过使用催化剂通过LNG的蒸汽重整制备氢气的方法，所述镍催化剂的特征在于：使用 用于通过LNG的蒸汽重整制备氢气; 通过在氧化铝载体上赋予正电荷，然后将通过螯合镍前体获得的阴离子镍基络合物离子与酸处理的氧化铝载体的表面的正电荷结合，然后干燥和塑化 结果; 并具有加载5〜50重量％的镍的能力。 根据本发明，可以制备具有通过典型浸渍由氧化铝载体承载的镍催化剂具有改进的物理性能和活性镍表面的催化剂，使得本发明可以应用于LNG的蒸汽重整，从而有效地制备氢 天然气高纯度长时间。

公开(公告)号：KR1020150029879A

公开(公告)日：2015-03-19

申请号：KR1020130108834

申请日：2013-09-11

Applicant: 서울대학교산학협력단

Inventor： 송인규 ,  방용주 ,  한승주 ,  유재경 ,  이현주

IPC: B01J23/755 ,  C01B3/26

CPC classification number: B01J23/755 ,  B01J21/04 ,  B01J35/1061 ,  C01B3/26 ,  C01B2203/0227

Abstract: 본 발명은 인을 포함한 중형기공성 알루미나 제어로젤(Xerogel) 담체에 담지된 니켈 촉매, 그 제조 방법 및 상기 촉매를 이용하여 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질 반응에 의해 수소 가스를 제조하는 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질반응에 의한 수소 가스 제조에 사용되며, 기공이 2 내지 50 nm 범위이고, 인을 포함한 알루미나 제어로젤 담체에 전체 촉매 중량을 기준으로 0.1 내지 50 중량% 범위로 니켈이 담지된 형태이되, 상기 담체 중 인/알루미늄의 원자비가 0.01 내지 1 범위인 것을 특징으로 하는 인을 포함한 중형기공성 알루미나 제어로젤 담체에 담지된 니켈 촉매, 그 제조 방법 및 상기 촉매를 이용하여 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질반응에 의해 수소 가스를 제조하는 방법에 관한 것이다. 본 발명에 따르면 인의 도입에 의해 니켈과 알루미나 담체 간의 상호 작용력을 변화시켜 반응물의 흡착성을 개선할 수 있으며, 본 촉매를 액화천연가스(LNG)의 수증기 개질 반응에 적용하여 고순도의 수소 가스를 효율적으로 제조할 수 있다.

Abstract translation: 本发明涉及一种负载在含磷介孔氧化铝干凝胶载体上的镍催化剂，其制造方法和使用该催化剂的液化天然气的蒸汽重整制氢方法，更具体地说，涉及一种负载 在通过液化天然气（LNG）的蒸汽重整制造氢气中的含磷中孔氧化铝干凝胶载体上具有直径为2-50nm的孔和含镍含介孔氧化铝干凝胶的镍载体 以催化剂的液化天然气的蒸汽重整为基础，以催化剂的总重量计，重量百分比范围为0.1-50，其中铝的原子比为0.01-1，其制造方法和氢气的制造方法。 本发明能够通过引入磷来改变镍和氧化铝载体之间的相互作用力来改善反应物的吸附，并通过将催化剂应用于LNG的蒸汽重整来有效地制造高纯度氢气。