本发明提供了一种制备致密超大负热膨胀块体材料的方法，首先制备前驱粉体：Mn4N、Mn3ZnN和Mn3SnN，将Mn4N、Mn3ZnN和Mn3SnN进行混合，压制成圆片。然后，高温烧结制备负热膨胀材料，将圆片封入真空石英玻璃管中烧结，得Mn3(MnxZnySnz)N。将Mn3(MnxZnySnz)N粉碎成粉，放置石墨模具中，放置于放电等离子炉中烧结，冷却后取出。本发明可以制备出致密的负膨胀块体材料Mn3(MnxZnySnz)N，制备工艺简单，可操作性强、材料的致密度高、负热膨胀系数的绝对值最高可以达到100ppm/K。