本发明公开了一种多层石墨烯单晶薄膜的生长方法，属于石墨烯薄膜制备技术领域。其包括：1)将铜箔置于氢气气氛中，然后进行升温和退火步骤；(2)退火结束后，维持温度恒定，在铜箔上方持续通入甲烷和氩气的混合气体及氢气，同时在铜箔下方持续通入甲烷和氩气的混合气体及氢气；其中，铜箔下方通入的气体流量低于其上方通入的气体流量。且本发明还包括在铜箔下方通入氧气进行刻蚀再刻蚀处通入甲烷和氩气的混合气体及氢气再生长。本发明的石墨烯单晶薄膜生长方法，对铜箔基底两侧的气体进行精确控制从而控制石墨烯在其生长，进而有效的控制铜箔基底上侧生长石墨烯的层数以及尺寸，其可控性高，且生长的石墨烯单晶薄膜尺寸大、质量高。