本发明涉及一种污水处理厂双加药耦合高负荷运行方法及系统。该方法包括：测算药剂投加量与污泥沉降性能；依托模型模拟，输入所述药剂投加量与所述污泥沉降性能参数，评估污水处理厂的高负荷处理能力及优化运行参数；依据高负荷处理能力和运行参数进行在线控制与应急处理。该方法可经济高效的提高二沉池处理负荷，提升污泥絮凝沉降效果，降低运行成本与化学药剂消耗量，在有限碳源条件下耦合化学除磷系统，实现污水处理厂在安全、可控条件下稳定超量处理，充分挖掘排水设施潜能，削减溢流污染。