本发明公开一种复相磁性材料及其制备方法；包括Fe4N内核和Fe3N覆层，所述Fe3N覆层完全包裹在Fe4N内核之外以形成包含Fe4N和Fe3N两种相的Fe4N/Fe3N磁性颗粒，Fe4N内核和Fe3N覆层之间过渡连续，两者之间通过原子键紧密结合。制备方法为：铁粉在NH3和H2的混合气氛中，550℃氮化8h，得到纯Fe4N相。而后Fe4N在NH3气氛中，500℃氮化0.1～12h，然后在保护气氛中随炉冷却至室温，得到Fe4N/Fe3N核壳结构颗粒。将Fe4N/Fe3N核壳结构颗粒与粘接剂均匀混合，在1.2GPa压力下压制成型，而后保护气氛中在650℃去应力退火2h，得到Fe4N/Fe3N复相磁性材料。本发明的优点在于：原位合成了一种Fe4N/Fe3N复相磁性材料，Fe4N与Fe3N相之间结合紧密，得到的Fe4N和Fe3N相兼具优良的绝缘特性和磁性能，避免了传统非磁性绝缘包覆造成的磁性能降低。