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公开(公告)号:CN108689786B
公开(公告)日:2021-08-27
申请号:CN201810430256.4
申请日:2018-05-08
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: C07B43/00 , C07B43/04 , C07C249/02 , C07C251/24 , C07C253/30 , C07C255/61 , C07D213/74 , C07D217/02 , C07D307/79 , C07C209/60 , C07C211/48 , C07C211/52 , C07C211/29 , C07C213/02 , C07C217/84 , C07C217/58 , B01J27/24
Abstract: 本发明属于能源化工,具体涉及一种利用氮掺杂分级多孔生物质基碳材料负载催化剂借氢还原偶联合成亚胺和胺类化合物的方法。在密闭反应条件下加入硝基芳烃类化合物、不同取代的苄醇类化合物、负载型催化剂、甲苯,叔丁醇钾,于50~150℃下进行反应,反应4~24小时后,冷却至室温,过滤反应液,即得式一所示亚胺类化合物或式二所示胺类化合物;本发明所述催化剂的所有原料为可再生资源,分布广泛,绿色环保,简单易得,资源丰富,价格低廉,且催化剂可循环使用不失活,对空气、水和热都很稳定。根据本发明的负载型金属催化剂,硝基化合物和醇的借氢还原偶联反应制备亚胺类化合物转化率大于99%,产物可达90%~60%,制备胺类化合物转化率大于99%,产物可达90%~60%。
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公开(公告)号:CN108689786A
公开(公告)日:2018-10-23
申请号:CN201810430256.4
申请日:2018-05-08
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: C07B43/00 , C07B43/04 , C07C249/02 , C07C251/24 , C07C253/30 , C07C255/61 , C07D213/74 , C07D217/02 , C07D307/79 , C07C209/60 , C07C211/48 , C07C211/52 , C07C211/29 , C07C213/02 , C07C217/84 , C07C217/58 , B01J27/24
CPC classification number: C07B43/00 , B01J27/24 , C07B43/04 , C07C209/60 , C07C213/02 , C07C249/02 , C07C253/30 , C07D213/74 , C07D217/02 , C07D307/79 , C07C251/24 , C07C255/61 , C07C211/48 , C07C211/52 , C07C211/29 , C07C217/84 , C07C217/58
Abstract: 本发明属于能源化工,具体涉及一种利用氮掺杂分级多孔生物质基碳材料负载催化剂借氢还原偶联合成亚胺和胺类化合物的方法。在密闭反应条件下加入硝基芳烃类化合物、不同取代的苄醇类化合物、负载型催化剂、甲苯,叔丁醇钾,于50~150℃下进行反应,反应4~24小时后,冷却至室温,过滤反应液,即得式一所示亚胺类化合物或式二所示胺类化合物;本发明所述催化剂的所有原料为可再生资源,分布广泛,绿色环保,简单易得,资源丰富,价格低廉,且催化剂可循环使用不失活,对空气、水和热都很稳定。根据本发明的负载型金属催化剂,硝基化合物和醇的借氢还原偶联反应制备亚胺类化合物转化率大于99%,产物可达90%~60%,制备胺类化合物转化率大于99%,产物可达90%~60%。
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公开(公告)号:CN111068682B
公开(公告)日:2022-08-12
申请号:CN201911371223.8
申请日:2019-12-27
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: B01J23/72 , B01J27/24 , B01J35/10 , C07C2/84 , C07C17/269 , C07C29/34 , C07C37/11 , C07C41/30 , C07C67/343 , C07C213/08 , C07C253/30 , C07D213/127 , C07D213/30 , C07D333/08 , C07J1/00 , C07C15/54 , C07C39/21 , C07C22/08 , C07C69/76 , C07C25/24 , C07C43/215 , C07C255/09 , C07C35/21 , C07C33/04 , C07C11/22 , C07C43/23 , C07C43/225 , C07C217/80 , C07C69/94 , C07C255/34 , C07C255/15 , C07C33/30 , C07B37/00
Abstract: 本发明公开了一种生物质基碳材料负载单原子铜催化剂及其制备方法,以及一种采用该催化剂氧化偶联合成1,3‑二炔类化合物的方法。所述该催化剂组成为:金属单原子铜的含量为0.01wt%~3wt%,碳基载体含量为70wt%~90wt%,杂原子含量为5wt%~20wt%。根据本发明的生物质基载体负载单原子铜催化剂制备方法简单,条件温和,成本低廉,无需常见的后续酸洗过程。使用廉价金属盐与自掺杂的杂原子N协同配位,避免高温热解过程中金属的聚集,实现金属原子的单分散。金属单原子含量高,分散均匀,物化结构稳定。此催化剂在氧化偶联反应中能以空气为氧化剂,无碱,无配体条件下达到高的转化率和优异的底物普适性,实现了芳基‑芳基,芳基‑烷基和烷基‑烷基不同取代的底物之间的氧化交叉偶联反应。
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公开(公告)号:CN109970659B
公开(公告)日:2022-05-20
申请号:CN201910322839.X
申请日:2019-04-22
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: C07D235/18 , C07D235/08 , C07D239/74 , C07D409/04 , B01J27/24 , B01J35/10
Abstract: 本发明公开了一种利用氮掺杂分级多孔生物质基碳材料负载催化剂氧化偶联脱氢合成苯并咪唑和喹唑啉类化合物的方法。该方法在密闭条件下向反应管内加入邻苯二胺类化合物、醇、负载型催化剂、作为溶剂的甲苯和叔丁醇钾,于50~150℃下进行反应,反应4~24小时后,冷却至室温,过滤反应液,即得苯并咪唑类化合物或喹唑啉类化合物。该方法采用“一锅法”制备,无需对中间体进行分离纯化,可降低能耗,提高效率。
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公开(公告)号:CN111068682A
公开(公告)日:2020-04-28
申请号:CN201911371223.8
申请日:2019-12-27
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: B01J23/72 , B01J27/24 , B01J35/10 , C07C2/84 , C07C17/269 , C07C29/34 , C07C37/11 , C07C41/30 , C07C67/343 , C07C213/08 , C07C253/30 , C07D213/127 , C07D213/30 , C07D333/08 , C07J1/00 , C07C15/54 , C07C39/21 , C07C22/08 , C07C69/76 , C07C25/24 , C07C43/215 , C07C255/09 , C07C35/21 , C07C33/04 , C07C11/22 , C07C43/23 , C07C43/225 , C07C217/80 , C07C69/94 , C07C255/34 , C07C255/15 , C07C33/30 , C07B37/00
Abstract: 本发明公开了一种生物质基碳材料负载单原子铜催化剂及其制备方法,以及一种采用该催化剂氧化偶联合成1,3-二炔类化合物的方法。所述该催化剂组成为:金属单原子铜的含量为0.01wt%~3wt%,碳基载体含量为70wt%~90wt%,杂原子含量为5wt%~20wt%。根据本发明的生物质基载体负载单原子铜催化剂制备方法简单,条件温和,成本低廉,无需常见的后续酸洗过程。使用廉价金属盐与自掺杂的杂原子N协同配位,避免高温热解过程中金属的聚集,实现金属原子的单分散。金属单原子含量高,分散均匀,物化结构稳定。此催化剂在氧化偶联反应中能以空气为氧化剂,无碱,无配体条件下达到高的转化率和优异的底物普适性,实现了芳基-芳基,芳基-烷基和烷基-烷基不同取代的底物之间的氧化交叉偶联反应。
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公开(公告)号:CN109970659A
公开(公告)日:2019-07-05
申请号:CN201910322839.X
申请日:2019-04-22
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: C07D235/18 , C07D235/08 , C07D239/74 , C07D409/04 , B01J27/24 , B01J35/10
Abstract: 本发明公开了一种利用氮掺杂分级多孔生物质基碳材料负载催化剂氧化偶联脱氢合成苯并咪唑和喹唑啉类化合物的方法。该方法在密闭条件下向反应管内加入邻苯二胺类化合物、醇、负载型催化剂、作为溶剂的甲苯和叔丁醇钾,于50~150℃下进行反应,反应4~24小时后,冷却至室温,过滤反应液,即得苯并咪唑类化合物或喹唑啉类化合物。该方法采用“一锅法”制备,无需对中间体进行分离纯化,可降低能耗,提高效率。
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公开(公告)号:CN109731597A
公开(公告)日:2019-05-10
申请号:CN201810365971.4
申请日:2018-04-23
Applicant: 中国科学院青岛生物能源与过程研究所
IPC: B01J27/24 , B01J35/10 , C07B43/00 , C07B43/04 , C07C209/36 , C07C211/47 , C07C211/52 , C07C213/02 , C07C217/84 , C07C249/02 , C07C251/24 , C07C253/30 , C07C255/58 , C07D307/79
Abstract: 本发明属于能源化工,具体涉及一种氮掺杂分级多孔生物质基碳材料负载催化剂及其制备和应用。催化剂由1wt%~25wt%的金属粒子和75wt%~99wt%的生物基氮掺杂多孔碳材料载体构成,金属粒子为Co,所述负载型催化剂的比表面积500~1000m2/g。所得催化剂可用于催化硝基芳烃加氢反应制备芳胺,同时与醛进行一锅法反应能够高选择性地得到亚胺类化合物。本发明催化剂的所有原料为可再生资源,分布广泛,绿色环保,简单易得,资源丰富,价格低廉,且催化剂可循环使用不失活,对空气、水和热都很稳定。根据本发明的负载型金属催化剂,在水相体系中,硝基芳烃加氢反应转化率可达到100%,选择性99%-80%。同时,在本发明中能够高选择性的一锅法得到亚胺类化合物。
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